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我校教师在太阳能光催化还原CO2研究领域发表重要论文

发布日期 : 2019-06-13 浏览次数 :

近日,我校化学与化工学院颜廷江教授与多伦多大学Geoffrey A.Ozin教授合作在太阳能光催化还原CO2研究领域取得重要进展,分别在国际顶级学术期刊《自然》子刊《Nature Communications》和《Angewandte Chemie International Edition》上发表两篇高质量学术论文。

第一篇论文为“Polymorph selection towards photocatalytic gaseous CO2 hydrogenation”(DOI:10.1038/s41467-019-10524-2)发表在《自然》子刊《Nature Communications》上,颜廷江教授为该论文的第一作者与通讯作者,曲阜师范大学为第一署名单位;第二篇论文为“Room-Temperature Activation of H2 by a Surface Frustrated Lewis Pair”(DOI:10.1002/anie.201904568)发表在化学领域顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》,并被编辑选为“Hot Paper”,颜廷江教授为共同第一作者与通讯作者,曲阜师范大学为共同署名单位。





21世纪以来,能源短缺和环境污染成为人类面临的重大挑战。利用太阳能把大气中的CO2转化为方便存储和运输的有机物(如甲醇)从而实现碳循环是同时解决能源和环境问题的理想途径之一。“受阻”路易斯酸碱对(Frustrated Lewis Pairs,FLPs)是均相催化领域一类新型的非金属有机催化剂,在CO2、H2等惰性小分子的活化转化方面具有极高的活性。2014年,多伦多大学的Geoffrey A.Ozin教授报道了首例FLPs固体光催化剂(In2O3-x(OH)y),并首次提出了多相FLPs的概念;近期,颜廷江教授和Ozin教授的合作研究进一步发展和推进了多相FLPs研究领域,首次提出了通过晶相工程调控FLPs路易斯酸碱活性位点的新途径,采用简单水热和热煅烧技术制备了系列六方相In2O3-x(OH)y光催化剂。与另一常见的立方相In2O3-x(OH)y相比,该六方相光催化剂FLPs的路易斯酸位和碱位活性更强,解离H2分子需要克服的活化能垒更低。光催化实验表明,在常压条件下,六方相In2O3-x(OH)y光催化气相CO2加氢的性能显著优于立方相光催化剂,甲醇的产量可以达到180umolg-1h-1,这一数值是当前同比条件下的最高值,同时,该光催化剂经过长达100小时的稳定性测试,活性和甲醇选择性保持不变。此外,利用原位DRIFTs,NMR,XPS,ESR和DRS五种表征技术,首次在实验上证实了多相FLPs是基于异裂过程而非均裂过程活化H2分子,填补了相关研究领域的空白。

这些研究成果不仅发展完善了多相FLPs理论和小分子活化机制,而且拓宽了具有精准活性位点的高效光催化剂的设计思路。鉴于该六方相In2O3-x(OH)y光催化剂的优异光催化活性和稳定性,研究者目前进一步将其修饰在廉价催化剂载体上,再结合更具实用性的太阳能催化反应装置,有望在太阳能催化CO2加氢反应中获得工业化推展应用。

《Nature Communications》是国际顶级学术期刊《Nature》发行的子刊(影响因子:12.353),其目的在于发布颇具综合性并代表某一领域重大进展的研究论文。作为国际“综合性期刊”领域的顶级杂志,该刊物内容涉及自然科学所有领域,发表的论文极具科研及应用价值,为各领域的创新发展提供了重要的参考意义;《Angewandte Chemie-International Edition》由德国化学会发行(影响因子:12.102),其目的在于发布高原创性并代表化学学科某领域重大进展的研究论文,是化学领域的顶级期刊。

论文链接:

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10524-2#Sec16 

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904568

(来源:化学与化工学院 科技处  编辑:宣传部新闻中心  责编:乔慧芬)

 

 

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